学科专业：材料学

论文题目：MXene转化二维碳纳米复合材料的制备与性能研究

答辩人：袁文玉

指导教师：成来飞 教授

时间：2018年12月29日上午10:00

地点：友谊校区超高温结构复合材料重点实验室三楼会议室

一、学位论文简介

二维（2D）材料，如石墨烯、二维过渡金属碳化物（MXenes）等，由于其独特的2D结构，在能源存储与转换领域被广泛研究。而2D复合结构，一方面能够充分保留2D结构的电子/离子传输优势，另一方面也能改善单一组分的不足，更是引起了广泛关注。然而，目前报道的2D复合结构具有制备方法复杂、结构不可控、界面结合弱等缺点，进而影响其界面电子传输和结构稳定。石墨烯和MXene都具有优异的电子传输特性、力学性能和高的比表面积，是两种典型的2D材料。

本文以MXene为前驱体，以2D碳纳米复合结构为研究对象，设计合成了一系列高性能MXene转化2D层状碳纳米复合结构。首先通过CO₂氧化MXenes实现了碳和过渡金属氧化物的同时转化，研究了其转化机理和氧化条件对其结构和性能的影响规律；之后研究了C/TiO₂的缺陷控制和光催化机理；进而通过MXene的氮化实现了2D碳包覆过渡金属氮化物的一步合成，并分析了其合成机理和性能影响规律；最后设计了一种MXene纳米纤维结构，并研究了其催化性能。本文取得的主要创新与贡献如下：

（1）采用CO₂氧化MXene的方法来一步合成2D层状C/TiO₂复合结构，阐明了其微结构影响规律；并进一步研究了掺杂对碳基底和TiO₂的影响，阐明了其协同作用机制，揭示了缺陷型碳对提高催化活性的内在机理，为新型光催化剂的设计提供了新的思路和借鉴。

（2）首次报道了一步法合成2D碳包覆过渡金属氮化物的方法，分析了其合成转化机理，阐明了结构影响规律和储能机理，为2D过渡金属氮化物的制备和碳包覆过渡金属氮化物的制备提供了新的具有广泛普适性的合成方法。

（3）设计了一种新型MXene纳米纤维电催化剂结构，研究了其合成机理和催化性能，为1D过渡金属碳化物的制备提供了一种新的制备方法。

二、攻读博士学位期间以第一作者发表的与学位论文相关的学术论文

[1]Wenyu Yuan, Yani Zhang, Laifei Cheng, et al.  The applications of carbon nanotubes and graphene in advanced rechargeable lithium batteries [J]. Journal of Materials Chemistry A, 2016, 4(23): 8932-8951. (Inside Front Cover，2016 JMCA Hot Paper Collections, Editor’s Choice: Advances in batteries Collections， SCI:000378947200001)

[2]Wenyu Yuan, Laifei Cheng, Yurong An, et al. Laminated hybrid junction of sulfur-doped TiO₂ and a carbon substrate derived from Ti₃C₂ MXenes: toward highly visible light-driven photocatalytic hydrogen evolution[J].  Advanced Science. 2018, 5(6), 1700870. (SCI: 000435765900006)

[3]Wenyu Yuan, Laifei Cheng, Heng Wu, et al. One-step synthesis of 2D-layered carbon wrapped transition metal nitrides from transition metal carbides (MXenes) for supercapacitors with ultrahigh cycling stability[J]. Chemical Communications. 2018, 54(22), 2755-2758. (SCI: 000428085300012)

[4]Wenyu Yuan, Laifei Cheng, Yani Zhang, et al. MXene nanofibers as highly active catalysts for hydrogen evolution reaction[J]. ACS Sustainable Chemistry & Engineering. 2018, 6(7), 8976-8982. (SCI: 000444924500100).

[5]Wenyu Yuan, Laife Cheng, Yani Zhang, et al. 2D-layered carbon/TiO₂ hybrids derived from Ti₃C₂ MXenes for photocatalytic hydrogen evolution under visible light irradiation[J]. Advanced Materials Interfaces, 2017, 4(20): 1700570. (Inside Front Cover. SCI: 000413572500017)

[6]Wenyu Yuan, Laifei Cheng, Yani Zhang, et al. Mesoporous nitrogen-doped graphene aerogels with enhanced rate capability towards high performance supercapacitors. Ceramics International, 2017, 43(15)：11563-11568. (SCI: 000408287900004)

[7]Wenyu Yuan, Laifei Cheng, Boxin Zhang, et al. 2D-Ti₃C₂ as hard, conductive substrates to enhance the electrochemical performance of MnO₂ for supercapacitor applications[J]. Ceramics International. 2018, 44(14): 17539-17543 (SCI: 000442714100182).

[8]Wenyu Yuan, Laifei Cheng, Heng Wu, et al. Effect of silicon source on biomorphic SiC fibers converted from natural fibers[J]. Journal of Inorganic Materials, 2015, 30 (2): 159-164.（SCI: 000350709900008）